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杨志峰院士团队周扬副教授课题组在环境领域权威期刊《Environmental Science & Technology》发表题为“A Novel Low‑Dose Mn(VII)/PMS System for Efficient Contaminant Removal with Enhanced Mn(VII) Utilization: Unveiling Mn (VI)-Mediated Mn(VII) Regeneration”的研究论文,并被选为内封面论文。

成果简介
高锰酸盐(Mn(VII))作为一种重要的选择性氧化剂,已广泛应用于水处理与环境修复领域。然而,Mn(VII)过量投加易引起水体色度增加并带来锰残留风险,部分活化策略还可能造成Mn(VII)的额外消耗,降低其利用效率。本研究构建了一种低剂量Mn(VII)耦合过一硫酸盐(PMS)的新型氧化体系,在低Mn(VII)投加量下即可实现双酚A(BPA)的高效去除。不同于传统自由基和非自由基活化路径,研究发现体系中存在一种由PMS驱动的Mn(VII)原位再生机制:Mn(VII)通过单电子转移氧化BPA,并还原生成关键中间体Mn(VI);随后Mn(VI)与PMS形成氢键复合物并发生电子转移,重新生成Mn(VII),从而建立Mn(VI)/Mn(VII)循环转化过程。该研究丰富了对锰氧化还原循环及污染物氧化机制的认识,并为开发低药剂投加、高氧化剂利用效率的水处理技术提供了新的理论依据。
【创新发现点】:
1.突破传统Mn(VII)活化路径认识,发现了PMS驱动的Mn(VII)再生机制;
2.构建了低剂量Mn(VII)/PMS协同氧化体系,显著提升Mn(VII)利用效率与污染物去除能力;
3.揭示了氢键复合物介导的Mn(VI)→Mn(VII)电子转移路径,深化了对Mn(VII)氧化反应机制的认识。
【关键图示】:

图1. Mn(VI)介导的Mn(VII)再生机制

图2.低剂量Mn(VII)/PMS体系性能

图3.不同浓度PMS驱动Mn(VI)向Mn(VII)转化的光谱证据

图4. Mn(VII)再生的理论反应路径

图5. BPA转化路径及聚合产物的混凝去除
原文链接://doi.org/10.1021/acs.est.6c01994
供稿:周扬
初审:陆丽莹
复审:徐超
终审:解玉磊